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低濃度三氯生廢水電化學去除效能

發布日期:2019-07-29 14:55:19   瀏覽次數:803
三氯生(TCS)殺菌效果快速,除臭、抑菌效果突出,是個人護理品(PPCPs)中廣泛使用的添加劑。隨著PPCPs的普及使用,其中以三氯生為

三氯生(TCS)殺菌效果快速,除臭、抑菌效果突出,是個人護理品(PPCPs)中廣泛使用的添加劑。隨著PPCPs的普及使用,其中以三氯生為代表的高效殺菌劑被大量排放到環境中。由于三氯生分子結構中存在與多溴聯苯醚、二惡英以及甲狀腺激素相類似的鹵代聯苯醚結構,被認為是一種潛在的內分泌干擾物,而且三氯生在自然條件下降解緩慢,這對生態系統和人類健康都構成了較大威脅。因此,高效去除污水中的三氯生逐漸成為研究的熱點。


目前,用于處理廢水中三氯生的方法主要有化學氧化法和生物降解法。化學氧化法是通過氧化劑的強氧化作用使目標污染物破壞降解,但是易產生二次污染,且消耗較多的化學試劑。生物降解法則是利用微生物的新陳代謝將TCS分解,但是由于TCS具有較強的殺菌性,因此,生物法對TCS的降解條件苛刻、降解效率低下。電化學氧化法相比于傳統的化學氧化法具有清潔高效、操作簡單、易于控制等優勢,應用前景良好。葉文彬采用鍍鈀的碳納米管電極電解TCS廢水,當TCS濃度為50?mg·L?1,電壓為30 V,pH為11,電解質Na2SO4的濃度為1?000?mg·L?1時,經過8?h電解,TCS去除率達98%以上。鄭紅濤選用相似的實驗條件,經過3?h電解也得到了很好的降解效果。


文獻報道的三氯生廢水電化學處理研究,基本都是在堿性環境或較高濃度條件下進行的,與實際廢水中三氯生濃度較低、且多呈中性的情況相差很大;因此,對實際廢水的電化學處理缺乏指導性。本研究以低濃度的三氯生廢水為目標,探討電流密度、電解質濃度和pH等因素對三氯生電化學去除效果和能耗的影響規律,為實際應用提供理論與實驗支持。


1 材料與方法


1.1 主要試劑、儀器


1.1.1 試劑


三氯生(97%)購自Aladdin Industrial Corporation;二氯甲烷(色譜純)購自天津市科密歐化學試劑股份有限公司;無水硫酸鈉、氫氧化鈉、濃硫酸皆為分析純,購自南京化學試劑有限公司;實驗用水為超純水。


1.1.2 儀器


UV-3300型紫外分光光度計,SOP PRACTUM124-1CN型電子天平, IS-RSV1型恒溫振蕩器,DHG-9030A型鼓風干燥箱,KQ3200V型超聲波清洗器,TOC-L CPH CN200型總有機碳分析儀。


1.1.3 實驗裝置


實驗裝置如圖1所示,其中釕銥陽極購自寶雞市祺鑫鈦業有限公司,尺寸為90 mm×50 mm×0.5 mm(IrO2-RuO2涂層厚度為10 μm),石墨陰極購自海門市科興碳業有限公司,尺寸為90 mm×50 mm×2 mm,電極使用時浸水深度都是60 mm。KXN-305D型直流電源購自深圳市兆信電子儀器設備有限公司。


1.2 實驗方法


1.2.1 不同條件下TCS溶液的配制


堿性條件下配制20?mg·L?1的三氯生溶液作為儲備液,通過稀釋三氯生儲備液、加入稀硫酸和電解質Na2SO4溶液,得到各個條件下的模擬水樣。





圖1 實驗裝置圖


1.2.2 分析方法


采用二氯甲烷萃取-紫外分光光度法測定廢水中的三氯生,分析步驟如下:二氯甲烷與三氯生溶液以1:10的體積比混合后,放入25 ℃的恒溫搖床中以130 r·min?1的振蕩速度振蕩4?h,取出靜置20?min后取下層萃取相測定281?nm處的吸光度。得到標準曲線方程: y=0.189 1x+0.036,相關系數R2=0.999 2,濃度范圍為0.5~5.0?mg·L?1。


1.2.3 能耗計算


單位能耗計算公式:


Q=IVT/(1 000m) (1)


式中:Q為單位能耗,kWh·g?1;I為電解時固定的電流值,A;V為反應時段內的平均電壓值,V;T為電解反應的時間,h;m為反應時間T三氯生的去除量,g。


2 結果與分析


為了探討電化學反應器對低濃度三氯生廢水的去除效能,先后進行了不同電流密度、電解質濃度和pH下的三氯生去除實驗,計算了不同條件下的能耗,測定了電化學去除過程紫外吸收光譜和TOC的變化,探討了三氯生的電化學去除機制。


2.1 電流密度的影響


TCS初始濃度為4?mg·L?1,電解質Na2SO4濃度為0. 025 mol·L?1,溶液pH為7,考察電流密度對TCS去除效果的影響,實驗結果如圖2所示。





圖2 不同電流密度下三氯生的去除效果


由圖2可以看出,隨著電解時間的不斷增加,三氯生的去除率逐漸提高且增加的趨勢逐漸變緩;電流密度為5 mA·cm?2時,三氯生的去除率較低,反應2?h去除率僅為58.1%,當電流密度提高到10?mA·cm?2和15?mA·cm?2時,三氯生的去除率明顯增大,反應2?h去除率分別達到70.7%和76.1%,這說明電流密度越大,越有利于三氯生的去除。分析原因如下:電流密度增大,會提高電極電位,加速電子的傳遞,不僅增加了反應的活性物質·OH,還會使電極上有機物的吸附、脫附速率亦隨之加快,因而提高了三氯生的去除率。但是隨著電流密度、電壓的增加,會增大旁路電路和短路電路對電能的消耗,降低電流的效率。


2H2O-4e?=4H++O2↑ (2)


2H2O+2e?=2OH?+H2↑ (3)


另外,隨著電流密度的提高,析氫(析氧)副反應也會加劇,導致生成的氫氣(氧氣)小氣泡附著在電極表面,阻礙傳質,影響三氯生的去除效果,如式(2)和式(3)所示。而且隨著電流密度的增大,體系放熱量也急劇增加。這些都導致隨著電流密度增大,去除單位三氯生的能耗也隨之增加,如反應120?min時,電流密度從5?mA·cm?2分別提高至10?mA·cm?2和15?mA·cm?2,單位能耗則從10.5 kWh·g?1分別提高至26.4?kWh·g?1和40.7?kWh·g?1。

 
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